Carey Mulligan trece de la fermecătoarea Daisy din The Great Gatsby, la rolul lui Jean, în cel mai aşteptat lungmetraj al regizorilor Ethan şi Joel Coen. Ambele filme îşi desfăşoară acţiunea în New York, dar la o distanţă de 30 de ani.
Mulligan nu este la primul său rol care îmbină pasiunea ei pentru muzică şi pasiunea pentru actorie. Unul dintre cele mai marcante momente din filmul Shame a fost interpretarea uluitoare a celebrei piese New York, New York.
Pentru Inside Llewyn Davis, actriţa a trebuit să le trimită regizorilor o înregistrare pentru audiţie. Ethan şi Joel s-au speriat de modul în care Carey a interpretat-o pe Jean: "A fost distractiv să o auzim cum intră în pielea personajului. Era foarte nervoasă, dar amuzantă în acelaşi timp. Ea a fost cea mai potrivită pentru rol şi ce este frumos la ea este faptul că nu suferă de vanitate." Deşi s-a simţit la început intimidată să cânte împreună cu Oscar Isaac şi Justin Timberlake, până la urmă a reuşit să se simtă confortabil.
În Inside Llewyn Davis, actriţa britanică interpretează o tânără artistă, Jean, care formează un cuplu cu Jim (Justin Timberlake). Relaţia lor este doar aparent perfectă, ea fiind însărcinată cu prietenul soţului său, Llewyn Davis (Oscar Isaac). Nervoasă pe situaţia în care a ajuns, Jean are mereu înjurăturile la îndemână, precum aşii de sub mânecă. Ascunde sarcina de Jim şi îi cere ajutorul lui Llewyn, la rândul său un cântăreţ în căutarea succesului.
Carey a declarat că a fost încântată de colaborarea cu Justin şi că datorită lui a fost chiar amuzant la filmări şi s-a putut relaxa în timpul scenelor în care au cântat. Fără nicio ezitare i-a recunoscut abilităţile actoriceşti şi vocale ale lui Justin: "La prima repetiţie făcută împreună, el a venit cu chitara, am stat cu toţii în jurul lui şi încercam să vedem cum este mai bine să cântăm. Este un actor minunat şi ajută că are o voce uimitoare. Este multitalentat. Poate să facă orice." Pe parcursul filmărilor, Carey a ajuns fană a muzicii folk americane: "Nu am un bagaj mare de cunoştinţe în nicio zonă a muzicii, dar cât timp am petrecut pe platourile de filmare alături de aceşti oameni, am început să iubesc acest gen muzical". La rândul său, Justin declară că a fost atras din prima de proiect şi că îndrăgeşte muzica folk, chiar dacă în mod uzual cântă altceva şi spune cu modestie că este un interpret mediocru, faţă de marile voci ale genului.
Pentru rol, ea nu a luat lecţii de canto, chiar dacă este căsătorită cu un muzician în viaţa reală. Carey este împreună cu solistul formaţiei Mumford & Sons. Inclusiv soţul ei, Marcus Mumford, a lucrat cu T Bone Burnett pentru coloana sonoră a filmului.